Главная святыня храма - Кийский крест. В период патриаршества Никона в России стали изготавливать кресты «мерою и подобием Креста Христова». Никоном в Палестине был заказан ряд таких крестов для создаваемых им монастырей, в том числе и для Онежского Крестного монастыря на острове Кий, где Никон в 1639 году спасся во время бури.Кийский крест был изготовлен «из дерева кипарисного (возраст которого более 3000 лет), в высоту и в ширину во всём подобен мерою Кресту Христову». Размеры креста составляют 310 на 192 сантиметров. Освящение креста состоялось 1 августа 1656 года (в день празднования Происхождения честных древ Животворящего Креста). В память об этом на кресте в нижней его части была сделана соответствующая надпись.
В крест помещено 104 мощей и 16 камней с мест библейских событий. Кийский крест находился в Онежском Крестном монастыре в Крестовоздвиженском соборе до его закрытия в 1923 году. Единственный раз в 1854 году он покидал монастырь из-за нашествия англичан (при его перемещениях были утрачены некоторые мощи - 4). В 1930 году крест был передан в антирелигиозный музей в Соловецком лагере, а затем в запасники Исторического музея в Москве. В августе 1991 года крест был передан в храм преподобного Сергия Радонежского в Крапивниках, где и находится в приделе Всех Святых в Земле Российской Просиявших и доступен для поклонения. На сегодняшний день - одна из главных святынь Православия.